Né au sud-ouest du Nigeria, Samuel Kalu débuta le football au sein d'une académie, la GBS Academy. Il y fit toutes ses classes avant d'être recruté par un club slovaque, l'AS Trencin, en janvier 2016.

Durant sa première expérience hors de son pays, Samuel Kalu s'adapta aux exigences européennes. Il s'intégra rapidement et afficha une efficacité satisfaisante (45 matches - 7 buts).

A l'affût de la moindre bonne affaire dans ces championnats de seconde zone, le club belge de La Gantoise l'attira dans ses filets en janvier 2017. Il resta 1 an et demi en Jupiler League où il réalisa des prestations très encourageantes.

Aussi lorsque les dirigeants bordelais durent chercher un successeur au Brésilien Malcom parti au FC Barcelone, ils pensèrent au jeune Nigérian. Bien leur en prit puisque ses premiers pas sous le maillot bordelais furent encourageants. Gernot Rohr, alors sélectionneur du Nigeria, lui fit connaître la joie de porter pour la première fois le maillot de sa sélection nationale, quelques jours après sa venue à Bordeaux.

Dans son couloir droit, il démontra des aptitudes à mettre le bazar dans les défenses adverses.   Malheureusement, ses bonnes prestations se firent de plus en plus rares. Rattrapé par le contexte bordelais et l'instabilité des Girondins, il ne put enrayer la chute inexorable du club.

Désireux de retrouver une partie de leur investissement, les dirigeants bordelais lui trouvèrent une solution de sortie en Premier League. Contre 3 M€, ils exaucèrent le rêve du jeune Nigérian. Malheureusement, s'il ne put aider les Girondins à conserver leur place en L1, il ne put non plus empêcher Watford de retourner en Championship, ne prenant part qu'à 4 matches.